Carlos Casemiro เริ่มต้นในการเล่นในระดับทีมชาติบราซิล ปี 2009 ลงเล่นรุ่นเยาวชนอายุไม่เกิน 17 ปี จากนั้นปี 2011 ได้ร่วมเล่นฟุตบอลเยาวชนอายุไม่เกิน 20 ปี ลงเล่นมากกว่า 15 ครั้ง ต่อมาได้เล่นในทีมชาติบราซิลชุดใหญ่ครั้งแรกปี 2011 โดยลงเล่นในสนามร่วมกับทีมชาติมากกว่า 28 ครั้งมาแล้ว รูปแบบการเล่นที่ดุดันและคล่องตัว การครองบอลได้เยี่ยมความแม่นยำที่เหนือชั้น ทำให้เขาเป็นนักเตะที่ถูกเลือกใช้งานบ่อยครั้งและเป็นนักเตะคนสำคัญทีมชาติบราซิล

เขาลงเล่นให้ทีมชาติบราซิล 63 นัด และคว้าแชมป์โคปา อเมริกา (2019) รวมถึงแชมป์อเมริกาใต้รุ่นอายุไม่เกิน 17 ปี (2009), แชมป์รุ่นอายุไม่เกิน 20 ปีในอเมริกาใต้ (2011) และฟุตบอลโลกรุ่นอายุไม่เกิน 20 ปี (2011) เรียกได้ว่า ขาดเพียงแค่แชมป์โลกกับบราซิลเท่านั้น ก็จะทำให้เจ้าตัวมีทุกแชมป์เท่าที่นักเตะคนหนึ่งจะทำได้แล้ว